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正極材料在鋰離子電池化學體系中起著至關重要的作用

鉅大鋰電  |  點擊量:0  |  2019年04月23日  

鋰離子電池因具有環境友好、工作電壓高、能量密度高、循環壽命長及自放電小等顯著優點,已被廣泛用于3C(ComputerCommunication和ConsumerElectronic)電子產品、電動汽車、儲能設備及船用領域。尤其是鋰離子電池高的能量密度(170Wh/kg),約為傳統鉛酸蓄電池的3倍,使其在動力電源領域具有較強的吸引力。而正極材料的能量密度主要決定了鋰離子電池的能量密度,可見正極材料在鋰離子電池化學體系中起著至關重要的作用,其中研究較為廣泛的鋰離子電池正極材料為鈷酸鋰、錳酸鋰、磷酸鐵鋰、鎳錳酸鋰、三元鎳鈷錳鋰(NCM)、三元鎳鈷鋁鋰(NCA)及富鋰錳基正極材料。


1特點


1.1鈷酸鋰


LiCoO2是最早商業化的層狀過渡金屬氧化物材料,由于其研制技術成熟、能量密度較高,仍是目前3C領域產品的主流正極材料之一。LiCoO2的理論比容量274mAh/g,而在實際使用過程中,4.35V(vs.Li+/Li)的放電比容量可達160mAh/g}4.5V(vs.Li+/Li)的放電比容量可達170mAh/g以上。以LiCoO2作為正極的18650電池單體,其容量和能量密度分別可達2.6Ah和205Wh/kg。


然而,在高電壓下LiCoO2材料結構不穩定,易與液態電解液發生氧化反應,導致熱失控發生,因而限制了其在動力領域的應用。近些年,主要從LiCoO2材料摻雜、表面惰性材料包覆入手,對材料進行改性。


1.2錳酸鋰


立方相尖晶石結構的錳酸鋰LiMn204具有4.0V的放電平臺,其理論比容量148mAh/g,實際可逆比容量能可達120-130mAh/g。以LiMn204作為正極的18650電池單體,其容量和能量密度分別可達1.5Ah和120Wh/kg。然而,LiMn204材料存在高溫循環性能不佳的問題,原因可能為:


(1)在充放電循環過程中,因Mn3+的Jahn-Teller效應使LiMn204由立方晶系變為四方晶系,從而引起材料晶胞體積發生變化,進而導致電池的體積發生改變、材料顆粒彼此接觸不緊密;(2)在過充或熱效應下,材料表而溫度快速上升,使電解液發生分解。


近年來,研究者嘗試了多種手段對LiMn204材料進行改性,包括:


(1)氧化物包覆Park等。通過在LiMn204材料包覆一層兩性氧化物薄膜,以減少材料與電解液之間的反應;


(2)金屬陽離子摻雜。如Co3+、Fe3+、Mg2+等;


(3)降低LiMn204材料比表而積縮小比表能可相應減少電解液與活性物質間的接觸,從而降低電極與電解質間的分解反應速率。


1.3磷酸鐵鋰


1997年,橄欖石型LiFeP04作為“第二代鋰離子電池正極材料”問世。LiFeP04材料的平均放電平臺為3.3V,理論比容量為170mAh/g,實際可逆比容量能達到145mAh/g。以LiFeP04作為正極的18650電池單體,其容量和能量密度分別可達1.3Ah和110Wh/kg。


然而,LiFeP04自身的晶體結構導致了材料的電子電導率和Li+擴散系數均較低,主要由于導電性良好的FeO6八面體被兒乎絕緣的PO4四面體分離,降低了材料的電導率;O原子在三維方向的六方最緊密堆積限制了Li+的擴散。


通常采用導電劑表而包覆提高電子電導率、金屬陽離子摻雜提升鋰離子擴散系數。Prosini等采用球磨法在LiFeP04表而包覆一層導電炭后,材料的倍率性能得到了很大幅度的提升。Chiang等將Al,Nb,Mg等陽離子摻雜到LiFeP04,材料的電導率提高了108以上。


1.4鎳錳酸鋰


摻鎳尖晶石結構LiNi0.5Mn1.5O4材料,平均放電電壓約為4.7V,比LiMn204材料搭配石墨負極時,平均放電電壓提高了約0.6V,單體電池重量比能量比錳酸鋰電池提高20%-30%,達到180Wh/kg以上。


然而,高電壓的LiNi0.5Mn1.5O4材料在制備方而比較困難。因固相法混料不均、溶膠一凝膠法受環境影響因素大,所以一般采用共沉淀法。Lou等通過共沉淀法制備了空心球形結構的LiNi0.5Mn1.5O4材料,其在大倍率下表現出良好的性能。


1.5鎳鈷錳鋰


Ni,Co,Mn原子在LiNixCo1-x-yMny02(NCM)材料中研究較多的比例主要有1:1:1型、5:2:3型和8:1:1型,目前研究最為廣泛的是1:1:1。NCM材料的實際可逆比容量能達到170mAh/g,平均放電平臺為3.7V,以NCM作為正極的18650電池單體,其容量和能量密度分別可達2.5Ah和180Wh/kg。


三元材料NCM具有較好的低溫性能,然而材料本身的缺點限制了其大規模應用:較高的首次不可逆容量和低壓實密度((3.3g/cm3)均降低了材料的實際能量密度。但隨著后續制備工藝的完善,壓實密度的提高,三元材料NCM的能量密度優勢將會逐漸凸顯,取代鈷酸鋰是一個必然的結果。


1.6鎳鈷鋁鋰


層狀鎳鈷鋁正極材料LiNixCo1-x-yAly02(簡稱NCA)中,LiNi0.8Co0.15Al0.0502材料為目前最知名、最成熟的一款NCA正極材料。以4.3V(vs.Li+/Li)放電時,比容量可達到185mAh/g以上。以NCA作為正極的18650電池單體,其容量和能量密度分別可達3.0Ah和230Wh/kg。


雖然NCA材料是目前商業化中容量最高的正極材料,但由于材料的熱穩定性和存儲性能不佳,及電池研制過程中有較大的難度,一般通過電極/電解液間界而處理、表而包覆及適量金屬離子摻雜改性材料。


1.7富鋰錳基


富鋰錳基xLi2Mn03.(1-x)LiMO2是層狀Li2Mn04與層狀LIMO2材料形成的固溶體材料,一般由LiCo02,LiMn02,LiNi02,LiNiXCo1-X-YMnO2等中的一種或多種構成。富鋰錳基正極材料xLi2Mn03.(1-x)LiMO2具有高的比容量(200-300mAh/g)和高的工作電壓平臺(>4.5V),因而具有高的能量密度。


富鋰錳基正極材料仍存在以下幾個問題:倍率性能差,1C倍率放電時,容量在200mAh/g以下;首次不可逆容量高,達40-100mAh/g;高的充電電壓會引起電解液分解,造成循環性能衰退,以及其他安全性問題。盡管很多科研機構都在積極開發富鋰錳基固溶體材料,但目前國際市場上并沒有此材料的規模化商品。


2前景展望


正極材料LiCoO2因其高的電壓平臺、電池生產過程中高的壓實密度,在目前和今后的商業鋰離子電池消費品中仍能發揮主力作用。尖晶石型LiMn204和LiFeP04具有先天的低成本和極高安全性的優勢,是目前新能源動力汽車的首選材料。高電壓LiMn1.5Ni0.5O4正極材料目前研制技術還不成熟,LiMnl.5Ni0.5O4/Li4Ti5O12化學體系是未來高安全動力電池的發展方向。NCM正極材料來勢兇猛,其具有較高的能量密度和安全性、低成本,已在動力汽車領域嶄露頭角,是未來非常有前景的正極材料。NCA正極材料因其高的比能和高成本,會成為高檔電子消費品和汽車動力電池的選擇。富鋰錳基正極材料具有極高的比能,是下一代產業化的正極材料之一,市場應用前景廣闊。


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