近幾十年，鋰離子電池由于其高的能量密度被廣泛應用于日常消費類電子產品和電動汽車等裝置，被認為是最具潛力的電化學能量轉化體系。

在過去的三十年，鋰離子電池的能量密度從80Whkg-1增長到240Whkg-1已接近其物理化學的極限。

因此，高能量密度體系的鋰金屬電池成為研究者關注的焦點。但是，鋰金屬負極搭配有機的商業化液態電解液由于枝晶的生長易造成嚴重的熱失控，存在巨大的安全隱患。固體電解質的快速發展為解決鋰金屬電池中的安全問題提供了可靠的選擇。但是，由于固體電解質與固態的鋰負極以及正極之間的固-固界面接觸，造成了較大的容量損失和接觸損失。因此，固體電解質與固體電極之間的界面問題為固態鋰金屬電池進一步的發展提出了新的挑戰。另外，凝膠電解質體系的發展，在一定程度上緩和了固態電解質與電極之間的固-固界面問題，但是，由于有機液體電解液自身固有的易燃性，電池在高的工作溫度下的安全問題仍是潛在的威脅。因此，借助新的材料和工藝設計非易燃性且安全的固體電解質界面十分必要。

【成果簡介】

近日，在中國科學院化學研究所郭玉國老師的悉心指導下，來自湖南農業大學吳雄偉副教授成功的設計了具有粘彈性且非易燃的復合固體電解質解決了固體電解質與電極的接觸問題并實現金屬鋰的均勻沉積。該設計在固體電解質與正負極界面之間成功的構筑了鋰離子傳輸通道，進一步提升界面處的離子傳輸動力。得益于此新穎的設計，固態鋰金屬電池搭配LiFePO4(LFP)和LiCoO2(LCO)正極實現了優異的電化學性能，0.5C下經過100個循環容量保持率98%且在5C下發揮出97mAhg-1的容量。對循環后的鋰金屬負極進行了一系列表征，結果表明在鋰負極沒有枝晶的生成，成功的實現了金屬鋰的均勻沉積。

【圖文導讀】

圖1CPL-IL固體電解質與固態鋰金屬電池結構示意圖

示意圖(a)具有粘彈性界面的CPL固體電解;(b)搭配固體電解質的電池結構示意圖;固體電解質與電極的接觸行為(c)正極界面處和(d)鋰金屬負極界面處。

圖2CPL固體電解質結構與形貌表征

CPL聚合物電解質的掃描圖(a)截面圖(b)正面圖；CPL固體電解質的光學照片(c)伸展態(d)彎曲態；(e)復合固體電解質的透射電鏡圖(內嵌：選區電子衍射圖)；(f)復合固體電解質的元素分布圖。

圖3CPL固體電解質結構與電化學性能表征

CPL復合固體電解質的表征：(a)XRD表征;(b)熱重曲線圖;(c)復合固體電解質的電化學窗口測試圖;(d)變溫阻抗測試;(e)阿倫尼烏斯線性擬合圖;(f)直流極化曲線(內嵌：極化前后阻抗變化)。

圖4鋰金屬固態電池電化學性能表征

Li|CPL-IL|LFP電池的(a)倍率性能圖;(b)相應的恒流充放電曲線圖;(c)Li|CPL-IL|LCO電池不同循環的充放電曲線圖;(d)Li|CPL-IL|LCO電池在0.5C下的循環性能圖;(e)Li|CPL-IL|LFP電池在0.5C下的循環性能圖。

圖5循環完后鋰金屬表面結構與成分分析

液態鋰金屬電池搭配不同正極循環后鋰負極的掃描電鏡圖(a,e)LFP正極;(c,g)LCO正極；相應的固態電池循環完后掃描電鏡圖;(b,f)LFP正極;(d,h)LCO正極;(i)金屬鋰在液態電解質與固態電解質中的生長機制示意圖;循環完后鋰金屬表面的原子力顯微鏡測試圖(j)Li|CPL-IL|LFP電池;(k)Li|EDDL|LCO液態電池;循環完后鋰金屬表面的XPS結果(i)S2p,(m)C1s,(n)N1s和(o)F1s。

【總結】

通過粘彈性且安全的固體電解質界面設計成功的穩定了固體電解質與電極的界面接觸問題。在電極與固體電解質見成功的構筑了鋰離子的傳輸通道，解決了固體電解質與電極的接觸問題和實現了金屬鋰的均勻沉積。該設計為解決鋰金屬固態電池中電極與電解質界面的接觸問題提供了實際和具有潛力的解決途徑。